《文章投稿》用于增強光電化學脫鹽的CeO2/BiVO4/MoO3三相異質結構光陽極

1，文章信息

標題：Three-phase heterostructure photoanode of CeO2/BiVO4/MoO3 for enhanced photo-electrochemical desalination

中文標題：用于增強光電化學脫鹽的CeO2/BiVO4/MoO3三相異質結構光陽極

頁碼：163436

DOI：10.1016/j.cej.2025.163436

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.163436

3. 期刊信息

期刊名：Chemical Engineering Journal

2025年影響因子：13.4

分區信息：JCR分區：Q1

涉及研究方向：工程技術、工程化工、工程環境

4. 作者信息：第一作者是 袁盛博。通訊作者為 羅民、楊永清、陳福明。

5. 文章所用產品：CEL-S500氙燈光源;

文章簡介：

太陽能驅動的光電化學海水淡化（SD-PED）提供了一條有前途的淡水途徑，但效率和穩定性仍然是關鍵挑戰。本文提出一種在鉬襯底上原位合成的新型CeO2/BiVO4/MoO3三相異質結構光陽極。設計具有電子/空穴傳輸層的三層異質結光電極實現了優異的循環穩定性和脫鹽效率，展示了該策略的應用潛力。在零偏壓和模擬照明下，光陽極從5000 ppm NaCl溶液中實現了107.43 μg/（cm2 min）的高鹽去除率和0.135 μmol/J的太陽能脫鹽能力。展示了出色的循環穩定性，突出了這種集成電極設計策略對于高效耐用的SD-PED系統的潛力。這項工作為直接在功能襯底上構建多層光電極以增強光電化學性能提供了參考。

圖1 三相異質結制備工藝

以Mo板為基底，合成BiVO4層，然后通過化學浴沉積法，將CeO2納米顆粒沉積到BiVO4/MoO3電極上，最終形成CeO2/BiVO4/MoO3三相異質結構光陽極。通過該方法制備的光陽極顯示出一步形成的BiVO4/MoO3結構，其表面具有均勻分布的CeO2催化劑。雙II型異質結構促進了光生電子-空穴對的有效分離，并增強了與電解質的接觸，從而實現電荷載流子分離和傳輸。

圖2 (a-b) 脫鹽器件直觀圖

SEM圖像展示了三相異質結樣品的形貌，揭示了一種珊瑚狀結構（圖3b）。為了闡明界面結構，進行了控制腐蝕實驗：（1）長時間HCl處理（1 h）BC-0暴露的底層MoO? 薄板（圖3c），暴露完整MoO? 基層；（2）BC-2的簡短蝕刻（2分鐘）顯示尺寸減小的BiVO? 具有多孔形態的顆粒（圖3d），同時確認MoO3存在于BiVO4下方. 這種結構結構意味著BiVO4合成過程中MoO3界面層的原位形成，這是由Mo和BiVO4物種在高溫下的氧化還原相互作用介導的。

圖3 三相異質結的（a）XRD和（b-d）掃描電鏡圖片

圖4 （a）三相異質結的XPS總譜（b）Ce 3d和（c）Mo 3d；（c）BiVO4/MoO3電極和BiVO4/FTO電極的Bi 4f譜圖。

如圖4d所示，在Mo板上制備的BiVO4/Mo電極與BiVO4/FTO電極的Bi 4f譜圖中可以看到，BiVO4/Mo中Bi的峰向低能偏移，且產生了Bi單質的特征峰。結合圖4c中Mo元素為5+/6+混合價態，可知Mo板表面在合成BiVO4時，Mo與Bi發生了氧化還原反應，誘導MoO3生成在BiVO4的下層。

圖5（a-b）BiVO4/MoO3電極的原位XPS譜圖；（c）DMPO-OH·的EPR譜圖；（d）OH·累積實驗。

 通過對BiVO4/MoO3電極進行原位光照的XPS實驗，證實了在CeO2/BiVO4/MoO3三相異質結構光陽極中，電子由BiVO4向MoO3轉移；通過對CeO2/BiVO4/FTO電極進行DMPO-OH·的EPR測試和OH·累積實驗證明光生空穴由BiVO4向CeO2轉移。即以BiVO4為中心，制備了MoO3電子傳輸層和CeO2空穴傳輸層，BiVO4的光吸收/轉化能力。

圖6（a）不同制備條件的三相異質結的脫鹽性能；（b）BC-2樣品的循環性能。

圖6a顯示了零偏差條件下的脫鹽性能。BC-2光陽極將鹽濃度從5000 ppm降低到大約100 ppm，優于BiVO4光陽極。這種提高的脫鹽效率歸因于BC-2光陽極產生的更高光電流。BC-2光陽極的鹽去除率為107.43 μg/(cm2min)，光能利用率為0.135μ mol/J。與單個CeO?/BiVO?/FTO和BiVO?/MoO?（BC-0）異質結相比，三層CeO?/BiVO?/MoO?異質結表現出顯著增強的性能。